Carl Osby M. Mariano, Russell Hizon Clemente, Meng-Hsuan Tsai, Yi-Ying Chin, Jin-Ming Chen, Jyh-Fu Lee, Ying-Jui Lu, Chien-Ming Chen, Po-Tuan Chen, and Cheng-Hao Chuang PRX Energy 3, 033005 – Published 18 September 2024

https://journals.aps.org/prxenergy/abstract/10.1103/PRXEnergy.3.033005#fulltext

題目 : 透過原位X射線和質譜分析討論還原氧化石墨烯（rGO）如何促進鈷催化劑的氫氣析出反應

摘要 :
為了調節鈷（Co）本身氫氣析出反應（HER）中化學穩定性及催化能力，我們加入還原氧化石墨烯（rGO）至鈷催化物中，可順利達成綠色永續產氫目標。從原位質譜數據發現Co/rGO系統將比單Co催化系統增加了3.8倍氫氣產生量，透過原位軟X和硬X射線光譜結合分析法，指出電子軌域中Co-3d和Co-4p態的逐步化學演化，其rGO的底層貢獻直接導致了Co上層不同催化過程。這項獨特檢測成果說明初期中低氧化狀態到高氧化狀態，再到催氫和脫氧過程的相變，強調中間Co⁰的存在直接與氫氣生成效率有關，而理論計算中還確認了Co–O(H)、Co–H吸附物以及H2分子脫附的背後能量意義，在高能量Ｘ光光譜分析中，距離(R)和波向量(k) 二維分析圖，指出兩個金屬Co和Co–O(H)區域，基於密度泛函理論（DFT）的計算表明，由於rGO的引入降低催化能量屏障，可導致Co–H吸附催化劑的再生性、穩定性得以提升，增強HER過程中Volmer-Heyrovsky性能。我們實驗中包括質譜、軟X射線和硬X射線原位實驗數據，提供HER性能提升證據。這項研究提供了有關Co與OH和H鍵的關聯性，深入分析其化學組成、電子結構及相關活性過程，也因爲我們在原位環境下進行一系列尖端實驗和DFT計算，可提供複合材料在電催化反應中關鍵訊息。